Zellulosehydrogel mit in-situ begrenzten Nanoporen zur Steigerung der feuchtelektrischen Umwandlung | Nature Communications

Nature Communications Band 16, Artikelnummer: 7527 (2025) Zitieren Sie diesen Artikel

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Hydrogele sind vielversprechend für die Verwendung als Feuchtelektrogenerator, ihre Leistung wird jedoch durch Mikroporen, geringe Ladungsdichte und instabile Porenstrukturen begrenzt. Ein hier entwickeltes nanofluidisches Hydrogel aus delignifizierter Pampelmusenschale mit Carboxymethylcellulose überwindet diese Einschränkungen. Durch Ausnutzung der hierarchischen Porenarchitektur der delignifizierten Pampelmusenschale erreicht das nanofluidische Hydrogel Nanoporen mit einer Länge unterhalb der Debye-Grenze sowie hoher Stabilität und Ladungsdichte. Bei 80 % relativer Luftfeuchtigkeit weist eine einzelne Geräteeinheit eine Leerlaufspannung von 1,32 V und eine Kurzschlussstromdichte von 693,2 µA cm-2 auf, was fast dreimal bzw. zwanzigmal höher ist als bei delignifizierter Pampelmusenschale. Die Ausgangsspannung übersteigt die von herkömmlichem Hydrogel ohne Nanoporen um etwa 0,4 V. Diese verbesserte Leistung ist auf die Nanoporen mit einer Länge unterhalb der Debye-Grenze zurückzuführen, die eine Synergie der H+/Cu2+-Gradientendiffusion und des Debye-Abschirmeffekts bewirken. Darüber hinaus erreichen die integrierten Bauelemente eine ultrahohe Ausgangsspannung von über 5000 V. Wir berichten über den Prototyp eines feuchtigkeitsstimulierten Negativionengenerators für die Luftreinigung. Diese Arbeit fördert die Energiegewinnung durch Porentechnik und erweitert ihre Anwendungsmöglichkeiten.

Angesichts des weltweit steigenden Energiebedarfs und der Umweltprobleme ist die Förderung erneuerbarer Energien unverzichtbar geworden. Die aufkommende Wasserkrafttechnologie, die durch die Interaktion zwischen nanostrukturierten Materialien und Wassermolekülen Strom erzeugt, hat neue Wege der Energiegewinnung eröffnet. Ein Beispiel hierfür ist der Feuchtelektrogenerator (MEG), der eine nachhaltige Lösung zur Energiegewinnung bietet, indem er Luftfeuchtigkeit direkt in Strom umwandelt, unabhängig von geografischen oder klimatischen Einschränkungen1,2. Der Mechanismus der Stromerzeugung beruht hauptsächlich auf der Kopplung von Ionengradientendiffusion und Strömungspotential. Wenn Wassermoleküle von hygroskopischen Materialien adsorbiert werden, dissoziieren hydrophile Gruppen und induzieren eine asymmetrische Kationenverteilung für die Ionengradientendiffusion. Gleichzeitig ermöglicht der kapillargetriebene Wasserfluss in Nanokanälen einen ionenselektiven Transport: Gegenionen wandern mit der Flüssigkeit entlang geladener Oberflächen, während Co-Ionen elektrostatisch abgestoßen werden, wodurch an den Fest-Flüssig-Grenzflächen ein Strömungspotential entsteht3,4. Dieser Mechanismus wandelt das chemische Potential der Feuchtigkeit effizient in elektrische Energie um, wobei die Umwandlungseffizienz hauptsächlich von den Kanalabmessungen und der Oberflächenladungsdichte bestimmt wird5. Aktuelle Studien zeigen, dass einige hydrovoltaische Geräte auf Basis poröser Materialien (z. B. Holz) durch optimierte Nanoporen und ionisierbare Gruppen eine verbesserte Leistung erzielen, die die Wasseraufnahme, die Ionendissoziation und den anhaltenden ionenselektiven Transport synergistisch verbessern können6,7,8. Die Entwicklung von Hochleistungs-MEG birgt jedoch weiterhin Herausforderungen hinsichtlich der Maximierung der Ausgangsleistung und der Betriebsdauer. Der Schlüssel zur Bewältigung dieser Herausforderungen liegt in der rationalen Entwicklung hygroskopischer Materialien.

Hydrogele, vernetzte Polymernetzwerke mit erheblichem Wassergehalt, verfügen über eine starke Wasserspeicherfähigkeit und schnelle Ionentransportfähigkeiten durch signifikante Porenstrukturen9. Ihre wünschenswerten Feuchtigkeitsabsorptionseigenschaften, die niedrigen Kosten und die Anpassbarkeit der Poren machen Hydrogele zu einer vielversprechenden Plattform für die Entwicklung von nachhaltigem und leistungsstarkem MEG10. Bei der Entwicklung von leistungsstarkem MEG dient der ionenselektive Transport als Eckpfeiler der Energieumwandlungseffizienz in Wasserkraftsystemen, da er die gerichtete Migration von Gegenionen steuert und Co-Ionen rigoros ausschließt. Dieser Prozess verhindert eine durch bidirektionale Ionendiffusion verursachte Ladungsneutralisierung und erhält so stabile Ionengradienten und überlegene Strömungspotenzialausgänge11. Darüber hinaus trägt auch die durch die Feuchtigkeitsabsorption und die Ionengradienten angetriebene Ionendiffusion wichtig zur Leistung von MEG bei. Daher sind die effiziente Ionendiffusion und das ionenselektive Verhalten, die durch die Porenstruktur und Oberflächenladungen angetrieben werden, zwei kritische Faktoren. In den aktuell bekannten Hydrogelen sind Ionendiffusion und ionenselektiver Transport jedoch stark eingeschränkt, da maßgeschneiderte Transportporen mit gleichmäßiger Länge12, geeigneter Porengröße13,14 und Stabilität15 fehlen, die für die Diffusion von Wasser und Ionen sowie die Ladungsaufnahme vorteilhafter wären. Außerdem ist die starke Wechselwirkung von Hydrogelen mit Feuchtigkeit zur Verbesserung der MEG-Ausgabeleistung16 wesentlich. Diese wird jedoch normalerweise durch ihre Porenstrukturen (mit Porenradien von wenigen bis zu einigen zehn Mikrometern) eingeschränkt, was zu einer unzureichenden spezifischen Oberfläche für den Kontakt mit Feuchtigkeit führt. Obwohl die chemische Modifikation von Polymerketten, also das Polymer-Molekül-Engineering17, funktionelle Gruppen als Adsorptionsstellen für Wassermoleküle bereitstellt, reichen diese noch immer nicht aus, um zufriedenstellende Verbesserungen der MEG-Ausgabeleistung zu erzielen.

Die Nanoporentechnik stellt eine vielversprechende Strategie dar. Insbesondere können Nanoporen die spezifische Kontaktoberfläche mit Wassermolekülen deutlich vergrößern, was die Trägerausbeute verbessern und die Ausbildung lokaler Ionenkonzentrationsgradienten beschleunigen kann, wodurch die Ionendiffusion von MEG18 gefördert wird. Darüber hinaus kommt es gemäß dem Debye-Screening-Effekt bei einer Verkleinerung der Porengröße unter die Debye-Länge zu einer Überlappung der elektrischen Doppelschicht in den begrenzten Räumen, was zu einer exponentiellen Erhöhung der durch Oberflächenladungen an den Porenwänden erzeugten elektrischen Feldstärke führt. Dieses verstärkte lokale elektrische Feld ermöglicht es, dass die Oberflächenladungsdichte die Ionenselektivität dominiert und die Ionentransportwege durch die Stern-Schicht präzise reguliert, wodurch ein bevorzugter Gegenionentransport und ein vollständiger Ausschluss von Co-Ionen erreicht werden. Daher kann die Gestaltung von Nanoporen, die kleiner als die Debye-Länge sind, das selektive Ionentransportverhalten deutlich verbessern, was für das Strömungspotenzial entscheidend ist, da es eine effektive Ladungstrennung ermöglicht und gleichzeitig die Rückdiffusion von Gegenionen hemmt, wodurch die Potenzialdifferenz erhalten bleibt und das Strömungspotenzial in MEG19,20 deutlich verbessert wird. Man kann feststellen, dass die gute Ionengradientendiffusion und das gute Strömungspotenzial die wichtigsten Faktoren für die Erzielung einer überlegenen Ausgangsleistung von MEG sind. Dennoch war das Nanoporendesign überwiegend auf anorganische Materialien beschränkt, wie etwa kohlenstoffbasierte Materialien20,21,22,23,24, Silizium-Nanodraht-Arrays12 und Metalloxid-Nanodrähte25,26, die erheblich zur Verbesserung des Strömungspotenzials in einigen Wasserkraftgeräten beigetragen haben. In organischen Hydrogelmaterialien wurde darüber selten berichtet, hauptsächlich aufgrund mehrerer Herausforderungen. (1) Herkömmliche Ansätze zur Erzeugung von Nanoporen in Hydrogelsubstraten, darunter vorlagengestützte Techniken und Selbstorganisation, erfordern oft komplexe chemische Prozesse, wodurch die Erzielung gleichmäßiger Nanoporen mit Abmessungen kleiner als die Debye-Länge27,28 eine Herausforderung darstellt. (2) Die Oberflächenladungsdichte innerhalb von Nanoporen ist oft gering, was den ionenselektiven Transport stark einschränkt. Diese Einschränkung verringert die Effizienz der mit der Dissoziation von Wassermolekülen verbundenen Diffusionsprozesse und beeinträchtigt dadurch die Ausgangsleistung von Hydrogel-basierten MEGs erheblich.5 (3) Die Dimensionsstabilität von Nanoporen in Hydrogelen verschlechtert sich unter Bedingungen hoher Luftfeuchtigkeit. Das hygroskopische Verhalten führt zu einer starken Vergrößerung der Poren, wodurch der selektive Ionentransport gestört wird und die Ausgangsleistung von Hydrogel-basierten MEGs deutlich verringert wird.

Carboxymethylcellulose (CMC) ist ein aus Biomasse gewonnenes Makromolekül, das aus natürlicher Cellulose erhalten wird29. Das dreidimensionale Netzwerk, die ionisierten Carboxylgruppen und die außergewöhnlichen Hydratationseigenschaften machen CMC zu einem vielversprechenden Ausgangsmaterial für die Herstellung von Hydrogelen mit hochgeladenen und stabilen Nanoporen unterhalb der Debye-Länge, was zur Verbesserung des selektiven Ionentransportverhaltens beiträgt und so zur Entwicklung von Hochleistungs-MEG30 beiträgt. Hier haben wir eine In-situ-Nano-Confinement-Strategie vorgeschlagen, um ein in delignifizierter Pomeloschale (DPP) eingeschlossenes CMC-Nanofluid-Hydrogel (PCNH) herzustellen. Das CMC-Hydrogel wurde erfolgreich im DPP-Skelett eingeschlossen, wodurch ein PCNH mit gleichmäßigen, hochgeladenen und stabilen Nanoporen entstand, die kleiner als die Debye-Länge sind. Verstärkt durch den Debye-Screening-Effekt zeigt das PCNH-MEG ein zufriedenstellendes ionenselektives Transportverhalten, dessen Leerlaufspannung (Voc) etwa 0,4 V höher ist als die von herkömmlichem CMCH-MEG ohne Nanoporen. Nach der Optimierung der Nanoporenarchitektur erreichte ein PCNH-MEG auf Basis einer Kupferelektrode eine hohe Voc von 1,51 V und eine Kurzschlussstromdichte (Jsc) von 740,5 μA cm−2 bei 90 % relativer Luftfeuchtigkeit. Die verbesserte Leistung ist auf die entwickelten Nanoporen zurückzuführen, die einen feuchtelektrischen Umwandlungsmechanismus basierend auf H+/Cu2+-Gradientendiffusion und dem Debye-Abschirmeffekt bieten. Bemerkenswert ist, dass die Nanoporenstrategie vielseitig ist und leicht an andere Hydrogelsubstrate angepasst werden kann. Dank des feuchtelektrischen Umwandlungsmechanismus in Verbindung mit zusätzlichen Redoxreaktionen liefern die integrierten PCNH-MEGs eine Ausgangsspannung von über 5000 V, ein erheblicher Fortschritt gegenüber früheren MEGs mit aktiven Elektroden. Schließlich berichteten wir über den Prototyp eines feuchtigkeitsstimulierten NAI-Generators, der von integrierten PCNH-MEGs angetrieben wird und eine hocheffiziente Luftreinigung ermöglicht. Diese Arbeit bietet einen Ansatz zur Entwicklung leistungsstarker MEGs auf Hydrogelbasis durch rationale Nanoporentechnik mit potenziellen Anwendungen in der nachhaltigen Energiegewinnung und in Umweltsanierungstechnologien.

Zur Entwicklung von Hydrogelen mit Nanoporen mit hoher Oberflächenladung und Abmessungen unterhalb der Debye-Länge verwenden wir nachhaltige Rohstoffe wie delignifiziertes PP (DPP), aus PP-Resten gewonnenes CMC und Zitronensäure (CA). Die spezifischen Designprinzipien sind wie folgt: 1) Die hierarchische Porenstruktur von DPP bietet eine ideale Plattform für die Infiltration der CMC-Lösung und ermöglicht so die Bildung eines CMC-Hydrogels innerhalb des DPP. Darüber hinaus kann eine Delignifizierungsbehandlung die Hydrophilie verbessern, indem mehr Hydroxylgruppen der Cellulose freigelegt werden, wodurch Grenzflächenwechselwirkungen zwischen CMC und dem Cellulosegerüst in DPP gefördert werden. Gleichzeitig können auch die Porenkonnektivität und die spezifische Oberfläche von PP verbessert werden. Dies verringert wirksam den Infiltrationswiderstand von CMC und erleichtert eine gleichmäßige CMC-Verteilung innerhalb der miteinander verbundenen Poren von DPP. 2) Das DPP weist eine poröse Struktur im Mikrometerbereich auf, die nicht nur ein Gerüst für die In-situ-Hydrogelsynthese bietet, sondern auch das intrinsische Quellverhalten der Hydrogelmatrix einschränkt und so die Porenstruktur auf eine Größe im Nanomaßstab begrenzt, die kleiner als die Debye-Länge ist31. 3) Hochsubstituiertes CMC wird durch mehrere Veretherungsschritte aus PP-Abfällen hergestellt (Ergänzende Abbildungen 1, 2). Dank der Carboxyl- und Hydroxylgruppen soll das erhaltene CMC (DS 1,34, Ergänzende Anmerkung 1) die Hygroskopizität erhöhen und die Dissoziation und Diffusion von freiem H+ erleichtern, wodurch der selektive Ionentransport unterstützt wird. 4) CA vernetzt nicht nur CMC-Polymerketten über Ester- und Wasserstoffbrückenbindungen, um das Hydrogel zu bilden (Ergänzende Abbildung 3), sondern seine zahlreichen Carboxylgruppen sollen auch die Oberflächenladungsdichte der Hydrogele weiter erhöhen. Die duale Funktionalität verbessert synergistisch den kationenselektiven Ionentransport.

Mit diesen natürlichen Ausgangsstoffen und Designprinzipien schlagen wir eine In-situ-Nano-Einschlussstrategie vor, die in Abb. 1A und ergänzender Abb. 1 dargestellt ist. Die dreidimensionale poröse Struktur von DPP wird als einschließendes Skelett verwendet. Mit Hilfe einer ausreichenden Permeationszeit und Vakuumunterstützung treibt der Kapillareffekt die Permeation und Füllung der natürlichen Poren in DPP mit der CMC-Lösung voran. Die CMC-Polymerketten vernetzen sich nach anschließendem Eintauchen in eine CA-Lösung und bilden in situ eine CMC-Hydrogelmatrix in jeder Pore des DPP. Interessanterweise begrenzt die mikrogroße Porenstruktur von DPP das Volumen des CMC-Hydrogels und erhält dadurch die begrenzte Nanoporenarchitektur innerhalb jeder Poreneinheit von DPP (wie in den ergänzenden Abb. 4 und 5 gezeigt). Schließlich erhielten wir ein DPP-begrenztes CMC-Nanofluid-Hydrogel (PCNH) mit hochdichten, negativ geladenen Nanoporen, die kleiner als die Debye-Länge sind. Wenn Feuchtigkeit durch die negativ geladenen Nanoporen in PCNH fließt, bildet sich an der Fest-Flüssig-Grenzfläche zwischen den Nanoporenwänden und der wässrigen Lösung eine elektrische Doppelschicht, bestehend aus einer Heckschicht und einer mit freien Ionen angereicherten Diffusionsschicht. Die Debye-Länge (λd), definiert als die Dicke der Diffusionsschicht, dient als entscheidender Parameter zur Bewertung des Debye-Abschirmeffekts (die typischen Werte für λd sind in der Ergänzungstabelle 1 aufgeführt). Insbesondere wenn die Porengröße größer als λd ist, fällt das elektrische Feld exponentiell auf vernachlässigbare Werte ab, während innerhalb von λd die durch die Oberflächenladung induzierten lokalen elektrischen Felder den Ionentransport dominieren (Debye-Abschirmeffekt). Dieser Effekt erzeugt eine ultrahohe Ionenselektivität und ermöglicht so eine selektive Gegenionenpermeation. Daher können die Nanoporen mit einer Länge unterhalb von Debye in PCNH den Debye-Abschirmeffekt induzieren, bei dem Diffusionsschichten von gegenüberliegenden Wänden zusammenlaufen, was zu einem starken lokalen elektrischen Feld in den Nanoporen führt und das charakteristische ionenselektive Transportverhalten bewahrt32,33,34. Im Vergleich zu herkömmlichem CMC-Hydrogel ohne konstruierte Poren erzeugt das PCNH-MEG (0,25 cm²) bei 90 % relativer Luftfeuchtigkeit über 180 Stunden hinweg kontinuierlich 1,51 V und demonstriert damit seine hervorragende Ausgangsleistung und Stabilität (Abb. 1B, C). Dies kann den konstruierten Nanoporen zugeschrieben werden, die eine H+/Cu2+-Gradientendiffusion und einen selektiven Ionentransport ermöglichen, der durch den Debye-Abschirmeffekt induziert wird26. Bemerkenswert ist, dass die von integriertem PCNH-MEG gelieferten Voc- (1,51 V), Jsc- (740,5 μA cm−2) und integrierten Spannungen (5030 V) im Vergleich zu derzeit bekannten MEGs auf Basis der aktiven Elektrode (Abb. 1D)13,14,25,35,36,37,38,39,40,41,42 viel höher sind. Darüber hinaus weist PCNH-MEG Vorteile sowohl hinsichtlich der Materialkosten als auch der Umweltverträglichkeit auf (Ergänzende Tabelle 2).

PCNH und MEG werden als delignifiziertes, in Pampelmusenschalen eingeschlossenes Carboxymethylcellulose (CMC)-Nanofluid-Hydrogel bzw. als Feuchtelektrogenerator definiert. A Schematische Darstellung des Herstellungsprozesses und der Nanoporenstruktur von PCNH, das aufgrund der stärkeren Überlappung der doppelten elektrischen Schicht (EDL), die durch Nanoporen mit einer Länge unterhalb von Debye induziert wird, eine bessere Kationenselektivität aufweist. Die Abbildung rechts stellt die Überlappungsdicke der EDL (bestehend aus der Heckschicht und der Diffusionsschicht) dar, auch als Debye-Länge bezeichnet. B Die Struktur einer PCNH-MEG-Einheit mit asymmetrischen Feuchtigkeitsdurchdringungsschichten. C Kontinuierliche Leerlaufspannung (Voc) einer PCNH-MEG-Einheit. Im Einschub ist ein Vergleich von Voc mit herkömmlichen CMC-Hydrogelen dargestellt. Die Daten stellen den Mittelwert ± Standardabweichung dar (n = 3). D: Umfassender Vergleich dieser Arbeit mit anderen veröffentlichten MEGs basierend auf der aktiven Elektrode hinsichtlich Voc, Kurzschlussstromdichte (Jsc), integrierter Spannung, Kostenniveau und Umweltfreundlichkeit (EF). Kostenniveau und EF werden durch die Größe bzw. Farbe der Punkte unterschieden. E: Schematische Darstellung des Luftreinigungssystems, das durch den feuchtigkeitsbetriebenen NAI-Generator (MDNG) ermöglicht wird, der von integrierten PCNH-MEGs angetrieben wird. NAI steht für negative Luftionen.

Der Zitteraal ist ein natürlich entstandener Bioorganismus mit zahlreichen nanofluidischen Kanälen zur Stromerzeugung aus Ionengradienten, der über Tausende in Reihe geschaltete Organstapel verfügt, die enorme Potenziale von über 600 V ermöglichen. Inspiriert vom Zitteraal haben wir mehrere PCNH-MEG-Einheiten in großem Maßstab integriert, um das Stromerzeugungsverhalten von Zitteraalen nachzuahmen und unter Feuchtigkeitsstimulation eine hohe Ausgangsspannung von 5030 V zu erreichen. Eine derart hohe Spannung reicht aus, um in Kombination mit Kohlenstofffasern einen hocheffizienten NAls-Generator zu entwickeln. Die erzeugten NAls, d. h. die negativ geladenen Luftmoleküle, die entstehen, wenn die atmosphärische Luft Elektronen aufnimmt, können Feinstaub (PM) in der Umwelt adsorbieren, wodurch sich der PM absetzt und so die Luft reinigt, wodurch potenziell die Luftqualität verbessert und die öffentliche Gesundheit auf nachhaltige und groß angelegte integrierte Weise geschützt wird (Abb. 1E).

Es ist bekannt, dass die Charakterisierung der Porenstrukturen von Hydrogelen in ihrem hydratisierten Zustand eine besondere Herausforderung darstellt. Herkömmliche Ansätze beruhen auf der Rasterelektronenmikroskopie (REM), um die Porenmorphologie gefriergetrockneter Hydrogele zu untersuchen. Die Gefrier- und Sublimationsprozesse führen jedoch zu mechanischen Spannungen, die zum Kollabieren oder zur Verformung der Poren führen können, sodass die Mikrostruktur der Hydrogele im hydratisierten Zustand nicht genau wiedergegeben werden kann43. Um die Wirksamkeit der In-situ-Nano-Confinement-Strategie zuverlässig zu beurteilen, verwenden wir das Kryo-REM, das eine ultraschnelle Gefriertechnologie anwendet, um die Bildung von Eiskristallen zu vermeiden und die wahren Porenstrukturen von hydratisiertem PCNH44 genau zu beobachten. CA-vernetztes CMC-Hydrogel (CMCH) wird als Kontrollprobe verwendet. Das PP bezieht sich speziell auf das schwammartige Mesokarp in der mittleren Schicht der Pampelmusenschale, wie durch den rot gestrichelten Kasten in der ergänzenden Abbildung 6A angezeigt. Diese Schicht besteht hauptsächlich aus Parenchymzellen, die unregelmäßige polyedrische oder nahezu kugelförmige Formen aufweisen, wie in Zusatzabbildung 6B durch gelbe gestrichelte Linien markiert. Nach der Delignifizierung weisen die weißen PP-Platten dreidimensionale, miteinander verbundene mikroporöse Strukturen mit Porengrößen von 20 bis 325 μm auf, wie in Abbildung 2A und Zusatzabbildung 7 dargestellt. Diese Poreneinheiten dienen nicht nur als In-situ-Reaktionsräume für die CA-induzierte Vernetzung von CMC-Polymerketten zur Bildung von Hydrogelen, sondern begrenzen auch das Volumen der Hydrogelmatrix innerhalb jeder Einheit und steuern so die Porenstruktur im Nanomaßstab. Wie erwartet weist PCNH im Vergleich zu den mikrometergroßen Poren von CMCH ohne DPP-Einschränkungen ein miteinander verbundenes Nanofluid-Netzwerk mit zahlreichen Nanoporen im Bereich von 90 bis 210 nm auf (Abbildung 2B, C und Zusatzabbildung 7). Diese Nanoporen sollen während der feuchtelektrischen Umwandlung als Ionentransportkanäle fungieren. Die ATR-FTIR-Spektroskopie (Attenuated Total Reflection Fourier Transform Infrared) von PCNH zeigt, dass das CMC-Hydrogel innerhalb der mikrometergroßen DPP-Poreneinheiten durch Ester- und Wasserstoffbrücken vernetzt ist, die durch CA bereitgestellt werden. Darüber hinaus wurden umfangreiche Wasserstoffbrücken zwischen dem CMC-Hydrogel und den DPP-Schichten beobachtet (Abb. 2D und ergänzende Abb. 8)45. Diese chemische Struktur von PCNH wurde zusätzlich durch Röntgen-Photoelektronenspektroskopie (XPS, ergänzende Abb. 9) bestätigt. Diese molekularen Wechselwirkungen könnten auch bis zu einem gewissen Grad die Bildung und strukturelle Stabilität der begrenzten Nanoporen gewährleisten.

PCNH ist definiert als delignifiziertes, in Pomeloschalen (DPP) eingeschlossenes nanofluidisches Carboxymethylcellulose (CMC)-Hydrogel. Fotografische und Kryo-SEM-Bilder von A DPP, B CMCH und C PCNH. D ATR-FTIR-Spektren, E Zetapotenzial und F IV-Kurven von DPP, CMCH und PCNH. G Die schematische Darstellung der unterschiedlichen Porenmorphologie von PCNH und CMCH. H Die Kryo-SEM-Bilder und die entsprechende Porengrößenverteilung von PCNH-Proben (PCNH1, PCNH2 und PCNH3), die durch Einfüllen unterschiedlicher Mengen CMC hergestellt wurden. Der Buchstabe „D“ stellt den durchschnittlichen Porendurchmesser der PCNH-Proben dar. I Ein Vergleich des Quellverhältnisses zwischen PCNH (gelbes Quadrat) und CMCH1 (grünes Quadrat). Das Einschubbild zeigt das Quellverhalten dieser beiden Hydrogele bei unterschiedlicher Quellzeit, wobei die Bilder darüber und darunter jeweils PCNH und CMCH1 darstellen. CMCH1 ist definiert als CMC-Hydrogel, das mit einer höheren CMC-Lösungskonzentration hergestellt wird. J Die morphologischen und mikroskopischen Veränderungen von PCNH und CMCH1 nach etwa 48-stündiger Feuchtigkeitseinwirkung.

Nachdem wir begrenzte Nanoporen erhalten haben, konzentrieren wir uns auf die Analyse der Oberflächenladungseigenschaften von PCNH. Wie in Abb. 2E, Zusatztabelle 3 und Zusatzanmerkung 2 gezeigt, weist PCNH aufgrund der zahlreichen Carboxylgruppen in den Molekülstrukturen von CMC und CA ein Zetapotenzial von −94,6 mV und eine Oberflächenladungsdichte von −6,82 mC m−2 auf. Diese Werte sind deutlich höher als die von DPP (−45,8 mV, −3,3 mC m−2), dessen Molekülstruktur hauptsächlich Hydroxylgruppen enthält. Interessanterweise weist CMCH ohne die Begrenzung von DPP trotz derselben Molekülstruktur wie PCNH ein relativ niedrigeres Zetapotenzial und eine relativ niedrigere Oberflächenladungsdichte auf, die bei −85,6 mV bzw. −6,17 mC m−2 gemessen wurden. Wir stellten die Hypothese auf, dass die relativ lockere poröse Struktur von CMCH (Abb. 2B), möglicherweise aufgrund der fehlenden Eingrenzung, zu einer geringeren Oberflächenladungsdichte führt. Die Oberflächenladung bestimmt die Effizienz des selektiven Ionentransports. Anschließend bewerteten wir die selektiven Ionentransporteigenschaften von PCNH anhand von IV-Kurven durch ein im Labor hergestelltes Gerät, das in unserer früheren Arbeit vorgeschlagen wurde (Ergänzende Abb. 10)46. Spannung und Strom entsprechen jeweils der Ionenselektivität und Ionentransporteffizienz des Materials47. Wie in Abb. 2F dargestellt, weist PCNH im Vergleich zu DPP und CMCH die höchste Spannung und Stromstärke auf, was darauf hindeutet, dass begrenzte Nanoporen mit höherer Oberflächenladungsdichte tatsächlich das kationenselektive Verhalten verbessern und den Ionentransportwiderstand verringern48. Die bessere Kationenselektivität von PCNH wird außerdem durch seine stärkere Adsorptionskapazität für Kaliumionen unterstützt (Ergänzende Abb. 11).

Die Größe der Nanoporen in PCNH kann effizient durch Anpassung der CMC-Beladung innerhalb der DPP-Mikroporen eingestellt werden. Wie in Abb. 2H, ergänzender Abb. 12 und ergänzender Tabelle 4 gezeigt, reduziert eine Erhöhung der CMC-Beladung die durchschnittliche Porengröße von PCNH deutlich von 1,96 μm auf 63,6 nm. Proben mit unterschiedlichen Porengrößen werden als PCNH3, PCNH2 bzw. PCNH1 bezeichnet. Diese Verringerung kann der begrenzten Mikrostruktur von DPP zugeschrieben werden, die das Volumen des CMC-Hydrogels innerhalb jeder Poreneinheit begrenzt. Ein höherer CMC-Gehalt führt zu einer stärkeren Grenzflächenkompression zwischen der Hydrogelmatrix und den Poreneinheiten. Infolgedessen werden die Nanoporen von PCNH zunehmend kleiner und dichter gepackt. Insbesondere weist die nanoporöse Morphologie von PCNH im Vergleich zu herkömmlichem CMC-Hydrogel eine gleichmäßigere Ausrichtung auf, was zu einer Verbesserung der Ionentransporteffizienz beitragen kann. Dies kann durch den In-situ-Nano-Confinement-Effekt von DPP verursacht werden, der eine geordnetere Anordnung von CMC-Hydrogelen unter Grenzflächenextrusion fördert (Abb. 2G). Darüber hinaus wird die Größenstabilität der Nanoporen von PCNH unter extremen Feuchtigkeitsbedingungen untersucht. Wie in Abb. 2I gezeigt, weist CMCH1 (mit einer höheren CMC-Lösungskonzentration, Ergänzungstabelle 5) nach 48-stündigem Eintauchen ein signifikantes Quellungsverhältnis (SR) von 88 % auf und die durchschnittliche Porengröße erhöht sich von 251,3 nm auf 1,36 μm (Ergänzende Abb. 13). Im Gegensatz dazu wird die Quellung von PCNH deutlich unterdrückt, wobei sich die durchschnittliche Porengröße leicht von 93,0 nm auf 158,3 nm ändert (Ergänzende Abb. 14). Die räumliche Begrenzung durch die DPP-Mikroporen trägt dazu bei, die hervorragende Dimensionsstabilität der PCNH-Nanoporen unter Bedingungen hoher Luftfeuchtigkeit aufrechtzuerhalten und deren Kollaps oder Ausdehnung zu verhindern (Abb. 2J, ergänzende Abb. 15). Die ausgezeichnete Porengrößenstabilität von PCNH gewährleistet das erhaltene ionenselektive Transportverhalten während der langfristigen feucht-elektrischen Umwandlung.

Nach der erfolgreichen Konstruktion von Nanoporen mit hoher Oberflächenladung und ausgezeichneter Dimensionsstabilität haben wir zunächst die Fähigkeit von PCNH gemessen, Feuchtigkeit in elektrische Energie umzuwandeln. Wie in Abb. 3A gezeigt, erreicht das PCNH-MEG mit Kupferelektroden bei 80 % relativer Luftfeuchtigkeit eine Voc von 1,32 V und eine Jsc von 693,2 µA cm−2, was im Vergleich zum DPP-MEG auf Basis der Kupferelektroden einer fast 3- bzw. 20-fachen Steigerung entspricht. Unter identischen Bedingungen mit Kupfer als aktiver Elektrode kann die verbesserte Ausgangsleistung von PCNH-MEG auf die ausgezeichnete hygroskopische Kapazität, die hohe Oberflächenladungsdichte und die Nanoeffekte der Nanoporen zurückgeführt werden. Deshalb ist es notwendig, die Rollen und zugrunde liegenden Mechanismen dieser drei Faktoren bei der Umwandlung von Feuchtigkeit in elektrische Energie zu untersuchen.

PCNH ist definiert als delignifiziertes, in Pomeloschalen (DPP) eingeschlossenes Carboxymethylcellulose (CMC)-Nanofluid-Hydrogel. A Der Leistungsvergleich von DPP-MEG und PCNH-MEG bei 80 % relativer Luftfeuchtigkeit (RH) hinsichtlich Leerlaufspannung (Voc) und Kurzschlussstromdichte (Jsc). Die Daten stellen den Mittelwert ± Standardabweichung dar (n = 3). MEG ist definiert als der Feuchtelektrogenerator. B Schematische Darstellung des Stromerzeugungsprinzips basierend auf Ionengradientendiffusion. C Der Vergleich der Feuchtigkeitsaufnahmefähigkeit von PCNH und reinem DPP bei 80 % relativer Luftfeuchtigkeit. D Die Potenzialänderung der nicht benetzenden Seite von PCNH, ermittelt im KPFM-Test. Die Testfeuchtigkeit bei der KPFM-Messung betrug 80 % RH und der Scanbereich beträgt 5 × 5 μm. E Der Vergleich des Nyquist-Diagramms der elektrochemischen Leistungen von PCNH und reinem DPP. F Das durch die Redoxreaktion der Kupferelektrode erzeugte Cu2+ fließt von der Ober- zur Unterseite von PCNH. G Die EDS-Abbildung von Cu auf der Ober- und Unterseite von PCNH. H Die elektrische Leistung umfasst Voc und Jsc von PCNH-MEG mit unterschiedlichen oberen Elektroden. Die Daten stellen den Mittelwert ± Standardabweichung dar (n = 3).

Wie in Abb. 3B gezeigt, können die hydrophilen Carboxylgruppen in PCNH bei Feuchtigkeit dissoziieren und dabei eine erhebliche Menge H+ freisetzen. Sie können die Ionengradientendiffusion durch die hochgeladenen Nanoporen von PCNH-MEG induzieren und so die H+-Migration vorantreiben, um die Ladungstrennung auszulösen und elektrische Energie zu erzeugen49. Dementsprechend sind die verbesserte Feuchtigkeitsaufnahmefähigkeit und die induzierte Ionengradientendiffusion zwei entscheidende Faktoren für die erhöhte Leistung von PCNH-MEG50. Im Vergleich zu natürlichem DPP weist PCNH eine bessere hygroskopische Kapazität von bis zu 33 % bei 80 % relativer Luftfeuchtigkeit auf (Abb. 3C). Dies ist hauptsächlich auf die hohe spezifische Oberfläche und die ausgezeichneten hygroskopischen Eigenschaften der Nanoporen in PCNH zurückzuführen, die die Aufnahme einer erheblichen Menge an Wassermolekülen aus der umgebenden Feuchtigkeit ermöglichen. Dies ist ausreichend, um einen zufriedenstellenden Ionengradienten aufzubauen. Wie durch Kelvin-Kraftmikroskopie (KPFM) in Abb. 3D bestätigt, weist die unbenetzte Oberfläche von PCNH bei Benetzung bei 80 % relativer Luftfeuchtigkeit von 0 bis 60 Minuten ein erhöhtes Oberflächenpotenzial von 197 auf 656 mV auf, was auf das Vorhandensein eines H+-Gradientendiffusionsverhaltens hinweist, das durch die negativ geladenen Nanoporen gesteuert wird37. Im Vergleich zu DPP ohne nanoporöse Strukturen ist mit Nanoporen dekoriertes PCNH daher für die schnelle Leitung von Ionen förderlicher und weist eine erhöhte Ionenleitfähigkeit (163,1 mS m−1) auf (Abb. 3E und ergänzende Abb. 16). Darüber hinaus erkennen wir an, dass die durch das Redoxpotential erzeugte Gradientendiffusion von Cu2+ ebenfalls zur verbesserten Leistung von PCNH beitragen kann (Abb. 3F). Nach 72 Stunden kontinuierlicher Stromerzeugung ist die Cu-Konzentration auf der Oberseite von PCNH deutlich höher als auf der Unterseite, was auf eine Diffusion von Cu2+ von oben nach unten innerhalb der Hydrogelmatrix zur Erzeugung elektrischer Energie hindeutet (Abb. 3G). Diese Ergebnisse weisen darauf hin, dass die hohe Hygroskopizität und die H+/Cu2+-Gradientendiffusion der Nanoporen einer der Schlüsselmechanismen bei der feuchtelektrischen Umwandlung von PCNH-MEG ist. Darüber hinaus untersuchen wir den Beitrag der Redoxreaktion der Kupferelektrode zur hohen Ausgangsleistung von PCNH-MEG (Ergänzende Abb. 17). Wie in Abb. 3H gezeigt, ist die Redoxreaktion bei einer Elektrode aus Silber minimal51, was zu einer Voc von 1,11 V und einer Jsc von 152 μA cm−2 bei 80 % relativer Luftfeuchtigkeit führt. Bei Verwendung der Kupferelektrode führt die Redoxreaktion jedoch zu einem Anstieg von Voc auf 1,32 V und Jsc auf 693,2 μA cm−2. Die an der Kupferelektrode stattfindende Redoxreaktion fördert den Ionenaustausch zwischen Elektrode und PCNH, erleichtert dadurch den Ionentransport und erhöht die Ausgangsstromdichte. Die zusätzliche Redoxreaktion bietet das Potenzial für die großflächige Integration mehrerer PCNH-MEG-Einheiten zur Erzielung hoher Ausgangsspannungen, wie im folgenden Abschnitt erläutert.

Neben der Ionengradientendiffusion kann auch der durch Nanoporen induzierte Debye-Abschirmeffekt eine entscheidende Rolle für die hohe Ausgangsleistung von PCNH-MEG spielen. Zur Validierung dieses potenziellen Mechanismus haben wir eine Reihe von Experimenten durchgeführt. Wie in Abb. 4A gezeigt, ist die Voc von PCNH-MEG mit Kupferelektrode bei 80 % relativer Luftfeuchtigkeit fast 0,4 V höher als die von CMCH-MEG auf Basis einer Kupferelektrode. Bemerkenswert ist, dass die Voc von PCNH-MEG sogar mit Kohlenstoffelektrode noch immer 0,41 V höher ist als die von CMCH-MEG mit mikroporösen Strukturen (Ergänzende Abb. 18–20). Diese Erkenntnisse weisen darauf hin, dass die Spannungserhöhung von PCNH-MEG hauptsächlich auf die Gestaltung der hochgeladenen Nanoporen und nicht auf Redoxreaktionen zurückzuführen ist. Somit glauben wir, dass die Nanoporen mit Abmessungen unterhalb der Debye-Länge neben der Ionengradientendiffusion eine hervorragende Selektivität für Gegenionen aufweisen (Debye-Abschirmeffekt). Dies kann das Strömungspotenzial weiter verstärken und zur hohen Ausgangsleistung von PCNH-MEG4,52 beitragen. Daher stellen wir eine schematische Darstellung zur Verfügung, um den Debye-Screening-Effekt zu erläutern (Abb. 4B). Wenn Feuchtigkeit durch die negativ geladenen Nanoporen in PCNH fließt, die kleiner als die Debye-Länge sind, wird der Debye-Screening-Effekt ausgelöst. Der selektive Transport von dissoziiertem H+ und aktivem Cu2+ wird verstärkt, was zu einem signifikanten Strömungspotenzial führt. Wir liefern direkte Beweise, die diesen Mechanismus stützen. Wie die folgende Gleichung5 zeigt, wird das Strömungspotenzial hauptsächlich durch die transmembranäre Druckdifferenz (ΔP) und das Zetapotenzial von PCNH bestimmt.

Dabei sind εr, η und σ die Dielektrizitätskonstante, Viskosität und Leitfähigkeit der Flüssigkeit, ε0 die elektrische Permittivität des Vakuums, ζ das Zetapotenzial von PCNH und ΔP die transmembranäre Druckdifferenz, die eine Funktion der Porengröße von PCNH ist, modelliert durch das Poiseuille-Gesetz (Ergänzende Anmerkung 3)53.

PCNH ist definiert als delignifiziertes, in Pampelmusenschalen (DPP) eingeschlossenes Carboxymethylcellulose (CMC)-Nanofluid-Hydrogel. AA: Vergleich der Leerlaufspannung (Voc) bei 80 % relativer Luftfeuchtigkeit (RH) zwischen PCNH-MEG und CMCH-MEG. Die Daten stellen den Mittelwert ± Standardabweichung dar (n = 3). B: Der vorgeschlagene Mechanismus des Strömungspotenzials beinhaltet die Ionendiffusion entlang der negativ geladenen Oberfläche von Nanoporen in PCNH. C: Die transmembranöse Druckdifferenz (ΔP) von PCNH-Proben (PCNH4, PCNH2, PCNH, PCNH1) mit unterschiedlichen Porengrößen. Die ΔP-Daten stellen den Mittelwert ± Standardabweichung dar (n = 3). D: Schema einer elektrischen Doppelschicht und des elektrischen Potenzialprofils normal zur negativ geladenen Wand in PCNH. E: Benutzerdefiniertes Testgerät, bei dem unterschiedliche Konzentrationen von KCl-Feuchtigkeit in eine Seite des PCNH eingeleitet werden. F Die Ionenkonzentration beeinflusst die erzeugte Voc von PCNH-MEG und die Debye-Länge in PCNH. Die Voc-Daten stellen den Mittelwert ± Standardabweichung dar (n = 3). G PCNH besitzt eine zufriedenstellende Ionenselektivität und lässt nur Gegenionen passieren. H Die Porengröße und die erzeugte Voc von PCNH-MEG, hergestellt durch Einfüllen unterschiedlicher Volumina von CMC. Die Voc-Daten stellen den Mittelwert ± Standardabweichung dar (n = 3). I Die erzeugte Voc von CMCH-MEG im ursprünglichen, getrockneten und gequollenen Zustand. Das Einschubbild zeigt die entsprechende schematische Darstellung und Morphologie von CMCH. J Vergleich des Zetapotenzials von PCNH-Proben (PCNH0,80, PCNH1,12, PCNH1,34), hergestellt durch Einfüllen unterschiedlicher DS von CMC. K Variation der Oberflächenladungsdichte und erzeugte Voc von PCNH-MEG mit CMCs DS. Die Voc-Daten stellen den Mittelwert ± Standardabweichung dar (n = 3).

Wir haben die ΔP-Werte von PCNH-Proben mit unterschiedlichem durchschnittlichen Porenradius mithilfe eines speziell angefertigten Aufbaus gemessen (Ergänzende Abb. 21). Diese Proben, bezeichnet als PCNH1 (31,8 nm), PCNH (78,5 nm), PCNH2 (184,2 nm) und PCNH4 (1,35 μm), wurden durch Drehen der CMC-Beladung in DPP-Mikroporen hergestellt (ausführliche Erläuterung im Abschnitt „Die grundlegenden Merkmale der PCNH-Nanoporen“). Wenn wir anschließend annehmen, dass die Kationenkonzentration (H3O+) in deionisiertem Wasser 10−7 mol L−1 (M) in Nanoporen beträgt, beträgt die Temperatur 298 K. In diesem Fall konnte eine Debye-Länge von 962 nm geschätzt werden12. Wie in Abb. 4C dargestellt, steigt der resultierende ΔP-Wert stark von 2,2 auf 7,9 kPa an, wenn der Porenradius von PCNH von 1,35 µm auf 184,2 nm (unterhalb der Debye-Länge) verringert wird. Bei weiterer Verringerung der Porengröße von 184,2 auf 31,8 nm steigt der ΔP-Wert jedoch langsam von 7,9 auf 10,5 kPa an. Dieser Befund belegt, dass die Erhöhung des ΔP-Werts in PCNH hauptsächlich durch den Debye-Abschirmeffekt bestimmt wird, der ausgeprägter wird, wenn die Nanoporengröße unter die Debye-Länge verringert wird, wodurch das Strömungspotenzial verstärkt wird.

Um den Beitrag des durch Nanoporen induzierten Debye-Abschirmeffekts zur Ausgangsspannung von PCNH-MEG weiter zu validieren, verwenden wir ein klassisches Gouy-Chapman-Stern-Modell zur Beschreibung der EDL54. Wie in Abb. 4D dargestellt, erzeugt die Diffusion der Ionenlösung entlang der negativ geladenen Oberfläche von PCNH einen EDL-Bereich, in dem das Potenzial exponentiell abfällt. Eine charakteristische Länge wird als Debye-Länge (λd) definiert, die mit der folgenden Gleichung12 ermittelt werden kann.

Dabei sind ε und ε0 die relative Permittivität bzw. die Permittivität des Vakuums. k ist die Dielektrizitätskonstante von Wasser, T ist die absolute Temperatur, \({n}_{{bulk}}\) stellt die Ionenkonzentration im Volumen dar, z ist die Wertigkeit der Ionen und e ist die Ladung eines Elektrons.

Wie in Gleichung (2) gezeigt, kann die Debye-Länge durch Variation der Ionenkonzentration moduliert werden. Durch systematische Änderung der Debye-Länge versuchen wir zu bestätigen, dass die Spannungserhöhung in PCNH durch die Beziehung zwischen Porenradius und Debye-Länge bestimmt wird. Daher wird ein von uns speziell entwickeltes Gerät verwendet, um das elektrische Verhalten von PCNH-MEG bei variierenden Debye-Längen zu bewerten. Wie in Abb. 4E gezeigt, sind die Kohlenstoff- und Kupferelektroden an der linken Seite des Festelektrolyseurs bzw. der rechten Seite des Hohlelektrolyseurs angebracht. Das PCNH wird dazwischen positioniert. Sobald die Feuchtigkeit in die rechte Seite eingebracht wird, stellt sich ein asymmetrischer Feuchtigkeitsgradient ein. Um die Debye-Länge zu steuern, werden KCl-Lösungen unterschiedlicher Konzentrationen in einen Befeuchter gegeben, der dann die Feuchtigkeit an den Hohlelektrolyseur abgibt. Die resultierende elektrische Leistung von PCNH-MEG unter verschiedenen Debye-Längenbedingungen wird systematisch bewertet. Wenn die Lösungskonzentration von 10−7 M auf 10−1 M steigt, verringert sich die Debye-Länge deutlich von 962 nm auf 1 nm. Mit zunehmender Debye-Länge wird der Nanoporenradius von PCNH allmählich wesentlich größer als die Debye-Länge, was zu einer Verringerung der Voc von 1,34 V auf 0,87 V führt (Abb. 4F). Wenn die Debye-Länge durch Anpassung der KCl-Lösungskonzentration von 1 nm auf 30,5 nm verlängert wird und dabei unter dem durchschnittlichen Nanoporenradius von PCNH (78,5 nm) bleibt, ist eine allmähliche Erhöhung der Voc von PCNH-MEG zu beobachten. Bemerkenswerterweise steigt Voc stark auf 1,32 V an, sobald die Debye-Länge von 30,5 nm auf 96,2 nm ansteigt (überschreitet also den durchschnittlichen Nanoporenradius von PCNH). Dieses Ergebnis steht im Einklang mit der Variation des gemessenen ΔP und liefert einen weiteren Beweis dafür, dass die Spannungserhöhung in PCNH-MEG hauptsächlich durch den Debye-Abschirmeffekt der Nanoporen bedingt ist. Dieser wird deutlicher, wenn die Porengröße auf unter die Debye-Länge reduziert wird; PCNH besitzt dann eine bessere Ionenselektivität und lässt nur Gegenionen passieren (Abb. 4G). Gleichzeitig legen die Ergebnisse nahe, dass PCNH-MEG in Umgebungen mit hohem Salzgehalt, wie beispielsweise dem Meer, eine außergewöhnliche elektrische Ausgangsleistung aufweisen könnte (Ergänzende Abb. 22). Darüber hinaus kann die Ausgangsleistung von PCNH-MEG durch Anpassen der Nanoporengröße angepasst werden. Wir haben die Spannungsleistung mehrerer PCNH-Proben (PCNH1, PCNH, PCNH2, PCNH3, PCNH4) mit unterschiedlicher Porengröße verglichen (Ergänzende Abb. 23), die durch Anpassen der Füllmenge von CMC in DPP hergestellt wurden. Wie in Abb. 4H dargestellt, wird eine niedrige Voc erreicht, wenn der Porenradius der PCNH-Proben (PCNH3, PCNH4) größer als die Debye-Länge von 962 nm ist, während eine höhere Voc von etwa 1,33 V durch PCNH (PCNH1, PCNH, PCNH2) mit einem Porenradius kleiner als die Debye-Länge erzeugt wird. Dies zeigt weiter, dass der Debye-Abschirmeffekt, der durch die Porengröße kleiner als die Debye-Länge ermöglicht wird, der Schlüsselfaktor zur Verbesserung der Spannungsleistung ist.

Um den Einfluss des Debye-Abschirmeffekts auf Redoxreaktionen der aktiven Elektrode weiter zu isolieren, ersetzten wir die Kupferelektrode durch eine Kohlenstoffelektrode und untersuchten die Ausgangsspannung von CMCH-MEG mit unterschiedlichen Porenstrukturen (Abb. 4I und ergänzende Abb. 24). Die Porenstruktur von CMCH wird durch die Kontrolle seines Quellzustands eingestellt. Das ursprüngliche CMCH-MEG weist eine Voc von 0,67 V bei einem Porenradius von 1,01 μm auf (Ergänzende Abb. 25). Beim Trocknen verringert sich die Porengröße von CMCH auf 117,3 nm (Ergänzende Abb. 26), was wesentlich kleiner ist als die Debye-Länge von 962 nm, wodurch der Debye-Screening-Effekt aktiviert wird und eine Voc von 1,07 V erzeugt wird. Nach der hygroskopischen Absorption von CMCH vergrößert sich die Porengröße jedoch auf 1,04 μm (Ergänzende Abb. 27), was aufgrund des Verschwindens des Debye-Screening-Effekts zu einer anschließenden Verringerung der Voc auf 0,66 V führt. Der Debye-Screening-Effekt ist in ähnlicher Weise in umfassend untersuchten Hydrogelen erkennbar, darunter Polyacrylamid-Hydrogel (PAMH) und Polyacryl-Hydrogel (PAAH). Insbesondere steigt ihre Ausgangsspannung signifikant an, wenn die Porengröße durch Trocknen unter die Debye-Länge reduziert wird (Ergänzende Abb. 28, 29). Diese Beobachtungen liefern starke Indizien für die Strategie, den Debye-Screening-Effekt durch Porentechnik zu erzielen. Darüber hinaus stellten wir fest, dass die Oberflächenladungsdichte der PCNH-Nanoporen zur Verstärkung des Debye-Abschirmeffekts beiträgt. Wie in Abb. 4J dargestellt, steigt das Zetapotenzial von PCNH mit zunehmendem DS von CMC von −75,5 mV auf −94,2 mV an, was zu einer deutlich erhöhten Oberflächenladungsdichte beiträgt (Ergänzende Tabelle 6). Dies könnte den selektiven Transport von Kationen in den PCNH-Nanoporen begünstigen. Wie erwartet zeigt die Ausgangsspannung des PCNH-MEG eine positive Korrelation mit der Oberflächenladungsdichte (Abb. 4K).

Nachdem der feuchtelektrische Umwandlungsmechanismus der Nanoporen verstanden worden war, wurde die Ausgangsleistung von PCNH-MEG reguliert. Wie in Abb. 5A gezeigt, steigen Voc und Kurzschlussstrom (Isc) von PCNH-MEG zunächst an und fallen dann mit zunehmender PCNH-Dicke. Insbesondere steigen bei einer Dicke von 2,5 mm sowohl Voc als auch Isc von PCNH-MEG aufgrund des erhöhten Strömungspotenzials und der verbesserten Ionengradientendiffusion innerhalb der Nanoporen zunächst an. Dies erleichtert die effiziente Trennung und den Transport von H+ und Cu2+. Eine weitere Erhöhung der Hydrogeldicke führt jedoch aufgrund des erhöhten Ionendiffusionswiderstands zu einer Verringerung von Isc, während Voc stabil bleibt, da Strömungspotenzial und Ionentransportwiderstand ein Gleichgewicht erreichen50. Darüber hinaus wird die Ausgabeleistung von PCNH-MEG basierend auf der Bindungsenergie der Carboxylgruppen in CMC und CA mit Wassermolekülen (Abb. 5D und ergänzende Tabelle 7) durch unabhängiges Erhöhen des DS der CMC- und CA-Konzentrationen verbessert (Abb. 5B, C). Diese Verbesserung ist auf die erhöhte Oberflächenladungsdichte der Nanoporen zurückzuführen (Ergänzende Abb. 30 und Tabellen 8 und 9), die den selektiven kationischen Transport erleichtert. Darüber hinaus kann eine Erhöhung der CMC-Lösungsbeladung innerhalb der DPP-Mikroporenstruktur die Größe der Nanoporen auf unter die Debye-Länge reduzieren (ausführliche Diskussion im Abschnitt „Die grundlegenden Merkmale der PCNH-Nanoporen“), wodurch der Debye-Screening-Effekt von PCNH verstärkt wird. Dementsprechend werden Voc und Isc von PCNH-MEG weiter verbessert (Ergänzende Abb. 31). Basierend auf diesen Ergebnissen wird das optimale PCNH mit einer Dicke von 2,5 mm durch Infiltration von 120 ml CMC-Lösung (DS = 1,34) in die mikroporöse Struktur von DPP und anschließende Vernetzung mit 40 % CA erhalten.

PCNH und MEG werden als delignifiziertes, in Pampelmusenschalen (DPP) eingeschlossenes Carboxymethylcellulose (CMC)-Nanofluid-Hydrogel bzw. Feuchtelektrogenerator definiert. Leistungsoptimierung von PCNH-MEG hinsichtlich Leerlaufspannung (Voc) und Kurzschlussstrom (Isc) mit unterschiedlicher A Dicke, B DS von CMC und C CA-Konzentration. D Die berechneten Bindungsenergiewerte der beiden Komponentenpaare in den Polymernetzwerken von PCNH basierend auf den mit der Dichtefunktionaltheorie (DFT) optimierten Strukturen. Die Kurven von E Voc und F Isc gegen die Zeit bei unterschiedlichen RH-Bedingungen. G Das Lade- und Entladeverhalten von PCNH-MEG bei 70 % relativer Luftfeuchtigkeit (RH). H Kontinuierliche Ausgangsspannung von PCNH-MEG über einen langen Zeitraum von über 180 Stunden bei 90 % RH. Das Einschubbild zeigt eine Abbildung des PCNH-MEG-Geräts (links) und ein Diagramm mit zwischen 174 und 178 Stunden gesammelten Daten (rechts). I Die Voc von PCNH-MEG vor und nach dem Umdrehen der Oberseite des PCNH. J Ausgangsspannung (orangefarbene Kurve mit Raute), Stromdichte (grüne Kurve mit Kugel) und Leistungsdichte (cyanfarbene Kurve) von PCNH-MEG bei 90 % relativer Luftfeuchtigkeit mit externen Widerständen von 100 bis 108 Ω (das Einschubbild ist ein Ersatzschaltbild). K Der Leistungsvergleich repräsentativer MEGs basierend auf der aktiven Elektrode: die Leistungsdichte bei Variation der relativen Luftfeuchtigkeit.

Um die feuchtigkeitsabhängige Leistung von PCNH-MEG zu bewerten, setzen wir es einem geschlossenen Feuchtigkeitskontrollsystem im Bereich von 30 % bis 90 % aus (Ergänzende Abb. 32). Sowohl Voc als auch Isc von PCNH-MEG steigen mit zunehmender Feuchtigkeit aufgrund der effektiven Wasseraufnahme, der hohen Ionendissoziation und der schnellen Ionendiffusion im Material (Abb. 5E, F und Ergänzende Abb. 33)17. Bei 90 % relativer Luftfeuchtigkeit erreicht PCNH-MEG eine maximale Voc von 1,51 V und einen Isc von 185,1 μA (Jsc von 740,5 μA cm−2) und übertrifft damit die meisten zuvor beschriebenen MEGs auf Basis aktiver Elektroden (Ergänzende Abb. 34 und Ergänzende Tabelle 10). Bemerkenswerterweise hält unser MEG selbst bei 30 % relativer Luftfeuchtigkeit eine stabile Voc von 0,73 V und eine Jsc von 146,4 μA cm−2 aufrecht und demonstriert damit seine Fähigkeit, rund um die Uhr Strom zu liefern. Dieser Vorteil beruht auf der In-situ-Nanoconfinement-Strategie, die Sub-Debye-Längen und hochgeladene Nanoporen konstruiert, um den Ionentransport und die Ladungstrennung zu verbessern. Der resultierende feucht-elektrische Umwandlungsmechanismus, angetrieben durch Ionengradientendiffusion und den Debye-Screening-Effekt, bietet einen besonderen Ansatz für das MEG-Design. Darüber hinaus unterstützt diese Strategie die skalierbare Integration und bietet Vorteile hinsichtlich Nachhaltigkeit, Kosten und praktischer Anwendung.

Außerdem ist eine robuste Selbstladefähigkeit für die praktische Anwendung entscheidend. Um das Lade-/Entladeverhalten von PCNH-MEG zu beurteilen, werden zyklische VI-Tests bei 70 % relativer Luftfeuchtigkeit durchgeführt. Wie in Abb. 5G dargestellt, sinkt die Voc von PCNH-MEG, das an einen externen Widerstand angeschlossen ist, nach 1 Stunde kontinuierlicher Entladung auf 0,70 V, erholt sich aber nach 1 Stunde Selbstladung vollständig auf ihre ursprüngliche Voc. Dies demonstrierte die robuste Lade-/Entlade-Zyklenfähigkeit von PCNH-MEG. Noch wichtiger ist, dass das PCNH-MEG-Gerät seine Spitzenleistung von 1,48 V (98 % des Spitzenwerts) sogar nach 180 Stunden Dauerbetrieb beibehält, was seine ausgezeichnete Arbeitsstabilität beweist (Abb. 5H). Außerdem wird die Ausgangsleistung von PCNH-MEG durch die Elektrodenkonfiguration und die Richtung des Feuchtigkeitsflusses beeinflusst (Abb. 5I und ergänzende Abb. 35)28. Bemerkenswerterweise erreicht die maximale Ausgangsleistungsdichte von PCNH-MEG bei einem Lastwiderstand von 10 kΩ 101,1 μW cm−2 (Abb. 5J) und ist damit viel höher als bei den meisten zuvor beschriebenen MEGs mit aktiver Elektrode (Abb. 5K und ergänzende Tabelle 11)13,14,25,36,38,40,50,55,56.

Die Leistungsabgabe von PCNH-MEG kann durch eine einfache serielle oder parallele Konfiguration verbessert werden. Um dies zu demonstrieren, entwickeln wir eine effiziente und skalierbare Integrationsmethode (Ergänzende Abb. 36). Abbildung 6A, B zeigt die Spannung der integrierten PCNH-MEGs mit den Seriennummern 765–4369 bzw. 18–765. Die Spannung steigt linear mit der Anzahl der seriellen PCNH-MEG-Einheiten an (Abb. 6C). In einer praktischen Demonstration werden 154 PCNH-MEG-Einheiten integriert und erzeugen eine Hochspannung von 206,5 V (Abb. 6D und ergänzender Film 1), die ausreicht, um eine Glühbirne mit Strom zu versorgen (Abb. 6E und ergänzender Film 2). Unter Umgebungsbedingungen (84 – 89 % relative Luftfeuchtigkeit, 20 ± 5 °C) weisen 4369 PCNH-MEG-Einheiten eine außergewöhnliche Ausgangsspannung von 5030 V auf. Diese verbesserte Leistung ist auf die kombinierten Effekte der ionischen Gradientendiffusion und des Debye-Abschirmeffekts der Nanoporen sowie auf die Beiträge von Redoxreaktionen zurückzuführen. Bemerkenswerterweise ist die Ausgangsspannung viel höher als die der meisten bisher bekannten integrierten MEGs mit aktiven Elektroden (Abb. 6F und ergänzende Tabelle 12)23,25,35,36,37,50,51,55,56,57,58,59,60,61,62,63,64,65. Zudem ermöglicht die ausgezeichnete strukturelle Stabilität der Nanoporen, dass das integrierte Gerät nach fast 17 Stunden über 80 % seiner ursprünglichen Ausgangsspannung beibehält (Ergänzende Abb. 37). Durch die Vergrößerung des hygroskopischen Bereichs von PCNH wird die Stromabgabe des MEG erheblich verbessert. Werden vier MEGs mit einer Fläche von jeweils ca. 65 cm² parallel geschaltet, steigt der Strom deutlich an und erreicht ca. 80 mA (Abb. 6G, H). Diese integrierte Konfiguration weist eine ausgezeichnete Linearität in der Leistung auf (Abb. 6I). Dies deutet darauf hin, dass eine Vergrößerung der Gerätefläche zur Verstärkung der Stromabgabe eine praktischere und effizientere Strategie darstellen könnte als die parallele Integration mehrerer PCNH-MEG-Einheiten auf engstem Raum.

PCNH und MEG werden als delignifiziertes, in Pomeloschalen (DPP) eingeschlossenes Carboxymethylcellulose (CMC)-Nanofluid-Hydrogel bzw. Feuchtelektrogenerator definiert. A Die stabile Spannung integrierter PCNH-MEGs mit Seriennummern von 765 bis 4369. B Die stabile Spannung des integrierten Geräts mit Seriennummern von 18 bis 765. C Die Spannungskurve für die Seriennummern von 765 bis 4369 integrierter PCNH-MEGs. Im Einschub ist eine Vergrößerung der Seriennummern von 18 bis 765 zu sehen. D Foto integrierter Geräte, die eine Spannung von 206,5 V erzeugen. E Eine Glühbirne (0,5 W), die von den integrierten PCNH-MEGs angetrieben wird. F Der Leistungsvergleich gemeldeter integrierter MEGs basierend auf der aktiven Elektrode. G Die stabilen Stromkurven integrierter PCNH-MEGs mit unterschiedlicher Anzahl paralleler Gruppen. H Die stabilen Stromkurven integrierter PCNH-MEGs mit unterschiedlichen Parallelflächen. I Die Darstellung des Stroms in Bezug auf die Anzahl paralleler Gruppen. Im Einschub ist eine Vergrößerung der Parallelfläche jeder Gruppe im Bereich von 6,5 bis 65,2 cm2 dargestellt.

Der auf Koronaentladung basierende Generator für negative Luftionen (NAI) wird häufig zur Luftreinigung eingesetzt, wobei die erzeugten NAIs nicht nur Partikel aus der Luft entfernen, sondern auch eine therapeutische Wirkung auf den menschlichen Körper haben66. Nachdem wir die Fähigkeit von PCNH-MEG zur Integration im großen Maßstab bestätigt hatten, entwickelten wir einen effizienten feuchtigkeitsbetriebenen NAI-Generator (MDNG), indem wir eine negative Ionenelektrode (Kohlefaser) mit integrierten PCNH-MEGs kombinieren (Abb. 7A und ergänzende Abb. 38), der bei Umgebungstemperatur ohne Gleichrichter oder Boostermodul eine kontinuierliche Hochspannung bereitstellen kann, um NAIs zur Staubentfernung zu erzeugen. Wie in Abb. 7B dargestellt, setzt die an der Spitze der Kohlefaserbürsten gebildete Korona beim Entladen der negativen Ionenelektrode durch die integrierten PCNH-MEGs schnell Elektronen frei, die umgehend von in der Luft befindlichen Molekülen wie O2, N2 und CO2 eingefangen werden, was zur Bildung von NAIs führt. Die negativ geladenen Staubpartikel werden dann von einer Staubsammelplatte angezogen, während weitere Staubpartikel und NAIs sich aufgrund der Schwerkraft zusammenballen und absetzen67. Auf dieser Grundlage ist das Luftreinigungspotenzial integrierter PCNH-MEGs äußerst vielversprechend, da sie in der Lage sind, verschmutzte, smogbelastete Umgebungen durch Nutzung der allgegenwärtigen Luftfeuchtigkeit in klare Luft zu verwandeln (Ergänzende Abb. 39). Wie in Abb. 7C und im ergänzenden Film 3 dargestellt, wandeln die integrierten PCNH-MEGs Umgebungsfeuchtigkeit effizient in Elektrizität um und versorgen den NAI-Generator erfolgreich mit Strom, sodass dieser schnell NAIs mit einer Dichte von 138 × 10⁶ Ionen cm−3 erzeugt, was die Wirksamkeit von MDNG bei der Erzeugung von NAIs demonstriert. Aufgrund der unzureichenden Abtastrate kommerzieller Luftionenzähler haben wir eine Testplattform zur genauen Messung der gesamten NAIs entwickelt (Ergänzende Abb. 40). Wie in Abb. 7D schematisch dargestellt, ist eine Kohlefaser in einer offenen Glaskammer befestigt, mit einem Ventilator auf der linken und einem leitfähigen Silbernetz auf der rechten Seite. Sobald die Kohlefaser mit den integrierten PCNH-MEGs verbunden ist, werden die vom Ventilator angetriebenen NAIs zu einem Silbernetz geleitet, das über den erzeugten Strom die geladenen Ionen aus der Luft sammelt. Gemäß der Formel in Ergänzender Anmerkung 4 kann die gesamte gesammelte Ladung mit der NAIs-Menge gleichgesetzt werden68. Der den gesammelten Luftionen entsprechende Strom steigt signifikant an, wenn die Spannung den Schwellenwert (2000 V) für eine effektive NAIs-Produktion durch die Kohlefaserelektrode überschreitet (Abb. 7E). Insbesondere erzeugen die integrierten PCNH-MEGs eine Spannung von 5030 V und produzieren einen Strom von ungefähr 4 μA (Abb. 7G), was der theoretischen Erzeugung von 6,4 × 10¹³ negativen Luftionen (NAIs) pro Sekunde entspricht. Dies entspricht einer Ionenkonzentration von 6,4 × 10⁵ Ionen cm−3 in einem 100 m³ großen Raum und schafft günstige Bedingungen für eine effiziente Staubentfernung.

PCNH und MEGs werden als delignifiziertes, in Pampelmusenschalen (DPP) eingeschlossenes Carboxymethylcellulose (CMC)-Nanofluid-Hydrogel bzw. als Feuchtelektrogeneratoren definiert. AA Dreidimensionales Schema eines feuchtigkeitsbetriebenen NAI-Generators (MDNG), der aus integrierten PCNH-MEGs und einer Elektrodenanordnungsschicht aus Kohlefaser besteht. NAI steht für negative Luftionen. B Der Mechanismus der NAI-Produktion und Luftreinigung. C Zeitabhängige Variation der NAI-Dichte, überwacht durch einen Ionen-Luftzähler (Einschub), wenn eine Verbindung mit den integrierten PCNH-MEGs besteht. D Schema der Testplattform zur Messung der NAI-Menge. E Die Beziehung zwischen dem durchschnittlich gesammelten Ionenstrom und der von den integrierten PCNH-MEGs erzeugten negativen Spannung. F Die Smog-Entfernungsleistung von MDNG mit und ohne Verbindung mit den integrierten PCNH-MEGs. G Der gesammelte Strom beim Empfang einer Ultrahochspannung von fast 5030 V von den integrierten PCNH-MEGs. H Vergleichende Messungen der dynamischen Variation der PM 2,5-Werte im angeschlossenen und nicht angeschlossenen Zustand mit den integrierten PCNH-MEGs.

Um die praktische Luftreinigungsleistung des MDNG zu bewerten, wurde die negative Ionenelektrode in einen versiegelten Glasbehälter mit einem Volumen von 5595 cm³ gegeben (Abb. 7F). Der Abgasprozess wurde beurteilt, indem Rauch in den Behälter eingeleitet und sein Verhalten überwacht wurde. Nach Aktivierung des MDNG verzieht sich der Rauch innerhalb von 48 s vollständig, wodurch der Behälter seine ursprüngliche Transparenz zurückerhält. Im Vergleich dazu bleibt der Rauch ohne MDNG bestehen und zeigt über einen längeren Zeitraum keine signifikante Veränderung (Ergänzende Abb. 41 und Ergänzender Film 4). Zusätzlich bewerten wir die Luftreinigungskapazität von MDNG weiter, indem wir die PM 2,5-Werte vor und nach dem Betrieb überwachen. Wie in Abb. 7H, Ergänzender Abb. 42 und Ergänzender Film 5 dargestellt, steigt die PM 2,5-Konzentration bei Raucheinleitung schnell auf einen Überlastungswert von 999 μg m−3 an und bleibt ohne MDNG-Betrieb stabil. Im Gegensatz dazu bewirkt die Aktivierung der mit den integrierten PCNH-MEGs verbundenen Kohlenstoffelektrode einen schnellen Rückgang der PM 2,5-Werte und erreicht innerhalb von 70 s 0 μg m−3. Diese Ergebnisse belegen die hervorragende Luftreinigungseffizienz von MDNG und unterstreichen sein großes Potenzial für Anwendungen im Bereich der Schadstoffminderung und Umweltgesundheit.

Wir haben eine In-situ-Nano-Confinement-Strategie entwickelt, um PCNH mit hochgeladenen und stabilen Nanoporen kleiner als die Debye-Länge zu erzeugen. Die konstruierten Nanoporen ermöglichten es PCNH-MEG, den feucht-elektrischen Umwandlungsmechanismus basierend auf kontinuierlicher Ionengradientendiffusion und Debye-Abschirmeffekt synergetisch darzustellen. Die hydrophilen Carboxylgruppen in PCNH dissoziierten in Gegenwart von Feuchtigkeit und setzten große Mengen H+ frei. Die hochgeladenen Nanoporen induzierten dann eine Ionengradientendiffusion, die die Migration von H+ antreibt, um Ladungstrennung auszulösen und elektrische Energie zu erzeugen. Im Vergleich zu natürlichem DPP hatte PCNH aufgrund der hochgeladenen Nanoporen eine bessere Hygroskopizität und Ionendiffusionskapazität, wodurch es eine bessere H+/Cu2+-Gradientendiffusion zeigte. Darüber hinaus ist der durch die Nanoporen induzierte Debye-Abschirmeffekt ein weiterer entscheidender Faktor. Als die Porengröße von PCNH unter die Debye-Länge verringert wurde, wurde der Debye-Abschirmeffekt deutlicher und verstärkte den selektiven Transport von dissoziiertem H+ und aktivem Cu2+, was zu einem erheblichen Strömungspotenzial führte. Experimente und theoretische Analysen haben gezeigt, dass die Anpassung der Debye-Länge durch Änderung der Ionenkonzentration die Ausgangsspannung von PCNH-MEG direkt beeinflussen kann, was starke Beweise für die Rolle des Debye-Abschirmeffekts liefert. Unter Ausnutzung dieser Mechanismen lieferte das PCNH-MEG eine hohe Voc von 1,51 V, eine Jsc von 740,5 μA cm−2 und eine Leistungsdichte von 101,1 μW cm−2 bei 90 % relativer Luftfeuchtigkeit. Bemerkenswerterweise erreichte das PCNH-MEG, verstärkt durch den Debye-Abschirmeffekt, eine verbesserte Voc, die etwa 0,4 V höher war als die von herkömmlichem CMCH-MEG ohne Nanoporen. Darüber hinaus ermöglichte Redox an Kupferelektroden integrierten PCNH-MEGs, eine ultrahohe Ausgangsspannung von über 5000 V zu liefern. Schließlich berichteten wir über den Prototyp eines feuchtigkeitsstimulierten NAI-Generators, der von integrierten PCNH-MEGs angetrieben wird und 6,4 × 10¹³ NAIs pro Sekunde erzeugen kann, um die PM2,5-Konzentration innerhalb von 70 s von 999 auf 0 μg m−3 zu reduzieren. Diese Arbeit bietet einen allgemeinen Ionenauswahlmechanismus für die Entwicklung leistungsstarker MEGs auf Hydrogelbasis durch Nanoporen-Engineering und wird zukünftige Innovationen in den Bereichen saubere Energie und Luftreinigungstechnologien inspirieren.

Pomeloschalen (PP) wurden auf dem lokalen Markt in Fujian, Guangxi und Thailand gesammelt. Natriumhydroxid (NaOH, ACS, 97 %), Natriumchlorit (NaClO2, AR, 95 %), Chloressigsäure (AR, 98 %) und 37 %ige Salzsäure (HCl) wurden von Sigma-Aldrich geliefert. Glycerin (ACS, 99,5 %), Zitronensäure (CA, AR, 99,5 %), Acrylamid (AM, AR, 99 %), Acrylsäure (AA, AR, 99,5 %), Ammoniumpersulfat (APS, AR, 98 %) und N,N'-Methylenbisacrylamid (MBA, AR, 99 %) wurden von Macklin Biochemical Co. Ltd (Shanghai, China) bezogen. Organische Lösungsmittel, darunter Ethanol (AR, 99,5 %), Isopropanol (ACS, 99,5 %) und Dimethylsulfoxid (DMSO, AR, 99,8 %), wurden alle von Macklin Biochemical Co. Ltd (Shanghai, China) bezogen. Für alle Experimente wurde deionisiertes (DI) Wasser verwendet.

Das CMC wurde durch Zelluloseextraktion und mehrstufige Veretherung aus PP-Abfällen gewonnen. Kurz gesagt wurde das pulverisierte PP 3 Stunden lang bei 100 °C in einer 12%igen NaOH-Lösung behandelt. Dann wurde die Probe 30 Minuten lang bei 80 °C in einer 2 Gew.-%igen NaClO2-Lösung (pH = 4,6) weiterbehandelt und anschließend gründlich in einer Mischung aus Ethanol und deionisiertem Wasser (v/v = 1:1) gewaschen, wodurch die PP-Zellulose entstand. Anschließend wurde die erhaltene Zellulose 60 Minuten lang bei 35 °C alkalisiert, wobei wässriges NaOH (3,24 mol/AGU; 30 % w/v) und Dimethylsulfoxid (90 ml) zugegeben wurden. Anschließend wurde die Ethanollösung mit Chloressigsäure zugegeben. Nach einer Reaktionszeit von 30 Minuten bei der eingestellten Temperatur von 70 °C wurden erneut 25 ml Ethanollösung mit 2 g NaOH zugegeben und weitere 2 Stunden magnetisch gerührt. Nachdem das System auf Raumtemperatur abgekühlt war, wurde es durch Zutropfen von verdünnter Salzsäure neutral gestellt. Dann wurden die getrennten Produkte abwechselnd dreimal mit 75 %igem und 95 %igem Alkohol gewaschen. Bemerkenswerterweise ergab die einstufige Carboxymethylierung nur gering substituierte Produkte. Hoch substituiertes CMC kann durch mehrstufige Carboxymethylierung der Cellulose hergestellt werden. In jedem Schritt wurde das im vorherigen Schritt hergestellte CMC mit 80 %iger wässriger Ethanollösung gereinigt und dann mit einer frischen Zugabe von NaOH und Chloressigsäure carboxymethyliert. Schließlich wurden die synthetisierten CMC-Rohproben mit unterschiedlichem DS mit 80 %iger Ethanollösung gereinigt und die CMC-Proben durch 12-stündiges Trocknen in einem Ofen bei 60 °C gewonnen. (Der Herstellungsprozess ist in der ergänzenden Abbildung 1 dargestellt und der DS von CMC wird mit der Methode in der ergänzenden Anmerkung 1 gemessen.)

Die geschnittenen PP-Stücke mit unterschiedlicher Dicke wurden 1 Stunde lang bei 80 °C in einer wässrigen Lösung mit 2 Gew.-% NaClO2 (pH = 4,6) behandelt, um das Lignin des PP etwas zu entfernen. Dadurch entstand das delignifizierte PP (DPP), das 1 Tag lang in einer Ethanollösung dehydriert wurde, um die inneren Poren des DPP weit zu öffnen. Dann wurde das so erhaltene DPP 6 Stunden lang unter Vakuum in die CMC-Lösung (mit 10 % Glycerinzusatz) getaucht, um mögliche Blasen zu entfernen und die effiziente Infiltration des CMC in das DPP aufrechtzuerhalten. Anschließend wurde das mit CMC getränkte DPP in einen Kunststoffbehälter mit unterschiedlichen Mengen CMC-Lösung überführt, der über Nacht auf einer Heizplatte auf 80 °C erhitzt wurde, um die weitere Infiltration des CMC in das DPP abzuschließen. Schließlich wurde das PCNH durch Eintauchen in eine CA-Lösung bei 120 °C für 1 Stunde hergestellt. Die Parameter, bestehend aus der Dicke des DPP, den CMC-Konzentrationen, den CMC-Volumina, der CA-Konzentration und dem DS des CMC, wurden einzeln variiert, um ihre Wirkung auf die Hydrogeleigenschaften zu untersuchen (wie in den ergänzenden Tabellen 4, 6, 8, 9 gezeigt).

Das CA-vernetzte CMC-Hydrogel (CMCH) wurde über einen Veresterungs-Vernetzungsmechanismus hergestellt. Kurz gesagt wurde eine wässrige Lösung mit 2 % CMC (DS 1,34) und 10 % Glycerin mithilfe eines mechanischen Rührers hergestellt (das genaue Zugabeverhältnis ist in der Ergänzungstabelle 5 aufgeführt). Die Lösung wurde über Nacht stehen gelassen, um eingeschlossene Luftblasen zu entfernen, die Lösung wurde in Petrischalen mit 9 cm Durchmesser gegossen und über Nacht bei 80 °C getrocknet. Der resultierende Film wurde vernetzt, indem er 1 Stunde lang in eine 40 %ige CA-Lösung bei 120 °C getaucht wurde, um das CMCH zu erhalten, das 1 Stunde lang mit deionisiertem Wasser und Isopropylalkohol gewaschen wurde, um unbehandelte Bestandteile zu entfernen. Darüber hinaus wurden PAMH und PAAH durch freie radikalische Polymerisation synthetisiert, wobei das Monomer AM/AA, der Vernetzer MBA und der Initiator APS in deionisiertem Wasser gelöst wurden, um eine gemischte Lösung zu erhalten (das genaue Zugabeverhältnis ist in der Ergänzungstabelle 5 aufgeführt). Anschließend wurde die gemischte Lösung 1 Stunde lang entgast und dann 10 Minuten lang in einer Zentrifuge mit einer Rotationsgeschwindigkeit von 2744 g behandelt, um eine homogene Lösung ohne Blasen zu erhalten, die je nach Formanforderungen in geeignete Glasformen gegeben wurde. Dann wurde die einheitliche Lösung 40 Minuten lang auf 70 °C erhitzt, um die Gelierung einzuleiten, und das erhaltene Vorgel wurde über Nacht bei 80 °C getrocknet, um die Gelierung weiter abzuschließen. Schließlich wählten wir einige der oben hergestellten Hydrogele aus, um sie 8 Stunden lang in einem 80 °C heißen Ofen weiter zu trocknen, um die Porenstruktur der Hydrogele auf Nanogröße zu schrumpfen. Anschließend wurden sie auf Raumtemperatur abgekühlt, um zusammen mit den ursprünglich synthetisierten Hydrogelen getestet zu werden.

Das hergestellte Hydrogel wurde als hygroskopische Schicht mit Kupfer (Cu) und Kohlenstoff (C) als oberer bzw. unterer Elektrode verbunden. Die Abmessungen der C-Elektroden wurden auf 1 × 1 cm² aktive Fläche mit 0,5 mm Dicke standardisiert, während Cu-Elektroden als Drähte mit 1 mm Durchmesser implementiert wurden. Um die Stabilität der Elektroden-Hydrogel-Grenzfläche bei hoher Luftfeuchtigkeit sicherzustellen, wurde der enge Kontakt zwischen Elektrode und Hydrogel unter feuchten Bedingungen durch eine sorgfältig ausgearbeitete Strategie erreicht: Die C-Elektrode wurde zunächst mit leitfähigem Klebeband auf einem Acrylsubstrat befestigt, wobei der negative Pol angeschlossen wurde. Anschließend wurde das stark haftende PCNH-Hydrogel auf die Elektrodenoberfläche laminiert. Der als positive Elektrode dienende Cu-Draht wurde dann auf dem Hydrogel installiert und mit zusätzlichem Klebeband verstärkt. Für andere Elektroden (Ag, C) wurde dieselbe Methode übernommen. Dieser Ansatz nutzt sowohl die intrinsischen Hafteigenschaften des PCNH-Hydrogels als auch die zusätzliche mechanische Fixierung, um eine langfristige Stabilität der Grenzfläche zu gewährleisten.

Kurz gesagt: Sechs 30 x 30 cm große Acrylplatten dienten als Substrat für PCNH-MEG-Einheiten. Die flexible Graphitplatte und die Kupferelektrode wurden einzeln auf dem Substrat befestigt und dienten als untere bzw. obere Elektrode. Abschließend wurden die PCNH-Proben einzeln zwischen die untere und obere Elektrode gelegt, um einen engen Kontakt zu gewährleisten und so die Serienintegration mehrerer Geräte zu ermöglichen.

Die chemische Struktur der Proben wurde mithilfe von ATR-FTIR-Spektren (Attenuated Total Reflection Fourier Transform Infrared, BrukerVector33, Deutschland) analysiert. Die Porenstruktur der Proben wurde mithilfe eines Kryo-Rasterelektronenmikroskops (Cryo-SEM) beobachtet, wobei unterkühlter flüssiger Stickstoff (<−196 °C) als Gefriermedium verwendet wurde, wodurch eine ultrahohe Gefrierrate (typischerweise 104–105 K/s) erreicht wurde. Dieser schnelle Gefrierprozess minimierte die Bildung und das Wachstum von Eiskristallen, indem er Wasser innerhalb von Mikrosekunden in einen glasartigen Zustand überführte und so die Bildung großer kristalliner Strukturen verhinderte. Die Daten zum Zetapotenzial (ζ-Potenzial) wurden mit einem Zetasizer nano-ZS-Gerät (Malvern, UK) ermittelt. Das Ionentransportverhalten der Hydrogele wurde durch Messung der IV-Kurven mit einem im Labor hergestellten Gerät und einem Keithley 2450 Source Meter (Keithley Instruments, Cleveland, OH) bewertet. Der Bereich der Wobbelspannung lag zwischen −0,2 V und 0,2 V mit einer Stufenspannung von 0,05 V. Genauer gesagt wurden die vorbereiteten Proben in kleine Stücke (10 mm × 5 mm) geschnitten und zwischen zwei PI-Membranen gelegt, die zur Kontrolle der effektiven Membranfläche (0,03 mm2) verwendet wurden, und das gesamte System wurde zwischen zwei Kammern der speziellen elektrochemischen Zelle montiert, die die wässrige KCl-Lösung (pH ~5,7) mit unterschiedlichen Konzentrationen enthält. Dann wurden zwei Ag/AgCl-Elektroden separat in jeder Kammer befestigt, um transmembranäre Spannungen anzulegen, und ein Paar Salzbrücken wurde verwendet, um das unausgeglichene Redoxpotential an der Elektroden-/Elektrolyt-Grenzfläche zu eliminieren (Ergänzende Abb. 10). Die Kationenselektivität von Hydrogelen wurde weiter demonstriert, indem die Mengen an K und Cl verglichen wurden, die in einem energiedispersiven Röntgenspektroskopie-(EDX)-Analysator (SuperXG2) charakterisiert wurden. Die Tapping-Mode-KPFM (Bruker Dimension Icon, Deutschland) wurde mit einem Rasterkraftmikroskop durchgeführt. Hydrogelproben wurden zunächst gefriergetrocknet, um das Wasser zu entfernen. Anschließend wurde die Probe in einem 80 °C heißen Ofen weiter dehydriert, um die adsorbierte Restfeuchte zu entfernen. Die vorgetrockneten Proben wurden anschließend einer kontrollierten Umgebung mit 80 % relativer Luftfeuchtigkeit ausgesetzt. Oberflächenpotenzialmessungen wurden in präzisen Zeitintervallen (0, 30 und 60 Minuten) durchgeführt.

Die elektrochemischen Impedanzspektren (EIS) von PCNH-MEG wurden in einem Frequenzbereich von 1 bis 100 kHz mit einer Wechselstromamplitude von 5 mV durchgeführt. Die elektrische Leistung einer MEG-Einheit wurde mit einem Keithley 2450 Source Meter (Keithley Instruments, Cleveland, OH) ermittelt und die Luftfeuchtigkeit durch Anpassung der Stickstoffflussrate geregelt (siehe ergänzende Abbildung 32). Die integrierte Spannung des PCNH-MEG wurde durch Anschluss an einen angepassten Widerstand gemessen, wobei die Ultrahochspannung indirekt über den gemessenen Strom berechnet werden kann. Die NAIs wurden mit einem Luftionenzähler (Priesen Society, 3003H) quantifiziert und wir haben eine Testplattform zur weiteren quantitativen Überwachung der NAIs entwickelt, wie in ergänzender Abbildung 40 dargestellt. Für die PM 2,5-Tests wurde ein Luftqualitätsmonitor (Amazon) verwendet, dessen Softwareplattform Datenerfassung, -steuerung und -analyse in Echtzeit ermöglicht.

Die in dieser Studie generierten Daten sind in der Datei „Zusatzinformationen/Quelldaten“ enthalten. Die Quelldaten werden diesem Dokument beigefügt. Daten sind auf Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich. Die Quelldaten werden diesem Dokument beigefügt.

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Die Autoren danken der Guangdong Basic and Applied Basic Research Foundation (Nr. 2024A1515012143, 2023B1515040013, HQ), dem State Key Laboratory of Pulp and Paper Engineering (Nr. 2024ZD02, HQ) und dem Scheme of Tianchi Talent on Expert Introduction in Xinjiang (Nr. 2024000116, HQ) für die finanzielle Unterstützung dieser Arbeit.

Staatliches Schlüssellabor für Zellstoff- und Papiertechnik, South China University of Technology, Guangzhou, China

Xuejiao Lin, Shenming Tao, Jilong Mo, Xijun Wang, Yingfan Hu, Changjing Qiu, Kaiyuan Shen und Haisong Qi

Fakultät für Maschinenbau, National University of Singapore, Singapur, Singapur

Yizhe Shao & Chao Dang

Staatliches Schlüssellabor für Festigkeit und Schwingung mechanischer Strukturen, Xi'an Jiaotong University, Xi'an, China

Yizhe Shao

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XL, CD und HQ entwickelten das Konzept und entwarfen die Studie. XL führte die Hauptexperimente durch und verfasste den ursprünglichen Entwurf. ST half beim Aufbau der Anwendungsplattform. ST, XW, YH, CQ, KS und JM halfen bei der Durchführung des Spannungsverstärkungsexperiments. ST, JM und XW berieten bei den Experimenten. YS führte die Simulationen und theoretischen Berechnungen durch. CD und HQ überarbeiteten das Manuskript und überwachten die gesamte Forschung. Alle Autoren diskutierten die Ergebnisse und arbeiteten am Manuskript.

Korrespondenz mit Chao Dang oder Haisong Qi.

Die Autoren erklären, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

Nature Communications dankt Lars Berglund und den anderen anonymen Gutachtern für ihren Beitrag zur Begutachtung dieser Arbeit. Eine Peer-Review-Datei ist verfügbar.

Anmerkung des Herausgebers: Springer Nature bleibt in Bezug auf Zuständigkeitsansprüche in veröffentlichten Karten und institutionellen Zugehörigkeiten neutral.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Lin, X., Tao, S., Mo, J. et al. Cellulosehydrogel mit in-situ begrenzten Nanoporen zur Förderung der feuchtelektrischen Umwandlung. Nat Commun 16, 7527 (2025). https://doi.org/10.1038/s41467-025-61716-y

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Empfangen: 08. Dezember 2024

Akzeptiert: 30. Juni 2025

Veröffentlicht: 13. August 2025

DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-025-61716-y

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